近日，我校材料科学与工程学院吴玉程教授课题组在电催化CO₂还原领域取得重要进展，相关研究成果“Grain boundary-derived Cu⁺/Cu⁰ interfaces in CuO nanosheets for low overpotential carbon dioxide electroreduction to ethylene”发表于国际知名期刊Advanced Science上。

在“双碳”背景下，通过电化学路径将CO₂可控转化为低碳燃料等增值化学品，实现人工固碳，是减少碳排放的一种有效途径，对“碳中和”战略具有重要意义。Cu基材料是少数能够实现电催化还原CO₂生成低碳产物如C₂H₄的催化剂之一。近年来，虽然在C₂H₄的产率和法拉第效率方面取得了显著的进展，但是生成C₂H₄所需的过电位较高，导致电催化CO₂还原的能源效率偏低。如何降低过电位，同时获得高选择性和法拉第效率，仍然是一个巨大的挑战。

针对上述问题，我校吴玉程教授课题组的张剑芳博士、王岩教授与美国辛辛那提大学Jingjie Wu教授、亚利桑那州立大学Shize Yang教授等开展合作，发展了一种超声辅助电沉积工艺制备CuO纳米片，研究发现CuO纳米片在电催化还原CO₂过程中被原位转化成为金属Cu，并同步产生了丰富的晶界，而且在晶界处形成稳定的Cu⁺/Cu⁰界面。作者结合DFT理论计算和原位Raman测试证明Cu⁺/Cu⁰界面有助于吸附和活化CO₂分子，并促进C-C耦合反应生成C₂H₄，能够在-0.52 V的低电位下得到62.5%的C₂H₄的法拉第效率，半电池的能源效率可达41%。

围绕Cu基材料的可控制备及其电催化CO₂还原性能，该课题组已开展了一系列研究。通过采用微波合成工艺制备出尺寸均匀的CuO纳米线，研究发现CuO纳米线在电催化还原过程中发生重构，产生的孪晶和堆垛层错有效提升了电催化CO₂还原生成C₂H₄的的法拉第效率和选择性(Chemical Communications, 2021, 57, 8276)。进一步通过电沉积工艺调控制备了表面组分Cu⁺和Cu⁰比例可调的Cu基催化剂，系统分析了Cu⁺/Cu⁰比例对还原CO₂选择性的影响，结果表明，随着Cu⁺成分的增加，CO₂还原的主要产物可从C₂H₄转变为CH₄(Energy & Environmental Materials, 2022, DOI:10.1002/eem2.12307)。上述工作提出了制备Cu基纳米材料的多种工艺，为提升电催化CO₂还原性能提供了新的思路。

上述研究全面依托先进能源与环境材料国家国际科技合作基地、清洁能源新材料与技术高等学校学科创新引智基地、安徽省先进纳米能源材料国际科技合作基地、先进功能材料与器件安徽省重点实验室等国家级、省部级科研平台，相关研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省重点研发计划项目、安徽省自然科学基金、中国博士后基金、中央高校基本科研业务费专项等支持。

论文链接:

1. Advanced Science: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202200454

2.Energy & Environmental Materials:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/eem2.12307

3. Chemical Communications:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cc/d1cc03171f

图1.超声辅助电沉积制备CuO纳米片的合成示意图

图2. 所制备的CuO纳米片的电催化CO₂还原性能

图3.电化学重构CuO纳米片的结构和成分表征

（王岩/文 张剑芳/图 罗来马/审核）

责任编辑：夏瑞