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我校在锂金属电池电解液研究领域取得重要进展

日期:2020-06-24  稿件来源:材料科学与工程学院  

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近日,我校材料科学与工程学院项宏发教授课题组与中国科学技术大学余彦教授课题组,合作设计了二氟磷酸锂(LiDFP)基双盐低浓度电解液(0.5 mol/L)。该类电解液在显著降低电解液成本的同时,通过构建稳定的SEI膜,有效解决了锂金属电池中界面副反应和锂枝晶生长的问题,大幅提高了电池的循环寿命。相关成果以“Lithium Difluorophosphate-Based Dual-Salt Low Concentration Electrolytes for Lithium Metal Batteries”为题发表在国际能源领域学术期刊《先进能源材料》(Advanced Energy Materials,影响因子24.884)上。

锂金属具有理论比容量高(3860 mAh g-1)和氧化还原电位低(-3.04V,相对于标准氢电极)的优势,被誉为二次电池的“圣杯”。但锂金属作为负极材料在充放电过程中会导致电解液还原分解,并在表面生长锂枝晶,缩短了电池的循环寿命,同时带来了极大的安全隐患。近年来,使用超高锂盐浓度(>2.5 mol/L)的电解液有利于构建稳定的固体电解质界面(SEI),在抑制电解液分解和锂枝晶生长方面具有良好效果,成为电池领域的研究热点。但较高锂盐浓度导致电解液成本成倍地增加,同时增加的粘度导致电池注液困难,限制了相关技术的应用。

该团队在前期高盐浓度电解液的研究基础上(Chem. Commun., 2018, 54, 4453;J. Power Sources,2020,455,227956),反其道而行,结合先前LiDFP的研究基础(ACS Appl. Mater. & Interfaces, 2018, 10, 22201),基于界面稳定策略设计了LiDFP基低浓度双盐电解液:0.1 M LiDFP + 0.4 M LiBOB/LiFSI/LiTFSI。理论计算表明LiDFP具有更好的成膜能力,基于锂金属表面稳定、高离子传导的SEI膜提升电解液稳定性;进一步受益于LiDFP和LiBOB的协同作用,所形成的SEI膜具有更高的电导率和韧性,在促进锂离子均匀沉积的同时,还能够适应负极的体积变化,有效抑制锂金属电池中锂枝晶生长,提高了电池的循环寿命和安全性。在与面容量2.0 mAh cm−2的LiFePO4正极搭配时,在2.0 mA cm−2的电流下密度循环300圈后依旧具有95.4%的容量保持率,且在16.0 mA cm−2的电流密度下仍能保持103.7 mAh g−1的比容量。该类低浓电解液具有较低的锂盐浓度,表现出低粘度和良好的隔膜/电极润湿能力;还具有低成本优势,只有常规电解液成本的60%左右,更具有实用性。该研究突破了以往在电解液开发中依赖于电导率的思维定势,提出了基于界面调控的电解液组分设计思路,在锂金属电池领域具有重要的应用价值。

该工作得到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、中国科学院能源转化材料重点实验室开放项目等资助。合肥工业大学为该论文第一署名单位,项宏发和余彦是论文通讯作者,材料学院博士研究生郑浩是论文第一作者。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001440

图1 低浓电解液与常规电解液(STD)电导率及隔膜润湿性对比

图2 对不同锂盐分子化学性质的计算及不同电解液对金属锂负极的兼容性

(项宏发/文 孙毅/图 杨玲/审核)

责任编辑:刘红平

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