近日，我校化学与化工学院能源化工系本科生大创团队，在I-III-VI族量子点光催化析氢领域取得研究进展。相关成果以“Mechanistic Insight into Donor-Acceptor Pair-Driven Photocatalysis: How S²⁻ Dipole and ZnS Shell Regulate SubBandgaps of Ag−In−S QDs”为题，发表于国际著名期刊《Chemistry of Materials》，为该领域的技术革新提供了新思路。能源化学工程专业2022级本科生曾颖、张珂瑜为共同第一作者，李伸杰、陈艳艳为通讯作者，合肥工业大学为论文第一完成单位和通讯单位。

I-III-VI族Ag-In-S量子点因具有环境友好特性，且内部存在由空位缺陷（V_Ag）和反位缺陷（In_Ag）构成的独特供体-受体对（D-A对）结构，可有效存储载流子并抑制电子－空穴复合，在光催化析氢中具有广阔应用前景。然而，其亚带隙能级分布分散，部分能级靠近带隙中心易成为载流子复合中心，严重制约了光催化效率；同时，传统掺杂调控亚带隙面临浓度控制难、晶格畸变等问题，成为行业痛点，亟需开发新型调控策略。

本研究首先构建了高密度D-A对Ag-In-S量子点，实现载流子高效分离；其次利用S^2-配体偶极矩效应规整亚带隙分布，抑制载流子复合；最后通过部分包覆ZnS壳层构建定向电荷传输通道，加速电子向表面迁移。UV-vis吸收光谱显示，S^2-修饰后的Ag-In-S量子点出现明显的第一激子吸收峰，表明亚带隙分布趋于规整；DFT计算表明S^2-与量子点的结合能（-5.198 eV）远高于MPA（-0.297 eV），证实S^2-配体的强配位能力；PL等高线谱与时间分辨荧光光谱显示，S^2-修饰与ZnS包覆显著抑制了载流子复合，量子点荧光寿命从104.19 ns延长至188.36 ns，为载流子参与表面反应提供充足时间。该方法无需复杂的异质结构建，仅通过配体修饰与部分壳层包覆即可实现近1200倍的产氢速率提升和高达26.63%的表观量子效率，为I-III-VI族量子点的载流子路径优化及动力学提升提供了新的思路与方法。

图1.量子点光催化剂的结构形貌、光学性质、密度泛函理论计算及光催化产氢性能测试

该研究受国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、中央高校基本科研业务费、国家级大学生创新创业训练计划项目的联合资助。部分测试表征在合肥工业大学分析测试中心完成。本项成果是我校深耕本科生科研创新能力培养的重要体现。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.5c02958

（李伸杰/文 陈艳艳/图 卞都成/审核）

责任编辑：程婷婷