近日，我校化学与化工学院从怀萍教授研究团队在高强韧仿生多级纤维取向结构异质芯-鞘水凝胶材料领域取得新研究进展。相关研究成果以“Hierarchically aligned heterogeneous core-sheath hydrogels”为题发表在国际著名学术期刊《Nature Communications》上。我校为第一通讯单位，论文第一作者为化学与化工学院博士生徐照，通讯作者是从怀萍教授和俞书宏院士。

强度、刚度与韧性的冲突是存在于坚韧材料设计过程中难以克服的障碍。天然材料能将这些力学性能集于一身主要受益于其精细的多级取向结构和异质结构。然而，在凝胶材料中设计复杂多级异质结构和梯度界面以集成多种本征冲突的机械性能具有极大挑战性。研究团队发展了一种程序化组装协同盐析策略，在聚乙烯醇/纤维素纳米纤维复合凝胶中同时引入多级取向结构和梯度结晶交联网络结构，制备了兼具高强度和高韧性的多级取向结构异质芯-鞘水凝胶（HHPC）。特殊异质结构的形成来源于凝胶表面到内部的离子渗透梯度诱导的梯度结晶，芯-鞘梯度界面有效抑制了软硬相界面性能不匹配导致的应力集中。

图1：仿生多级取向结构异质水凝胶的构建

研究团队通过对持续拉伸过程中多尺度结构演变的原位表征和深入分析，阐明了HHPC凝胶的强韧化机制。鞘层在拉伸过程中结晶域的不断熔融-重构有效耗散能量，提供了HHPC凝胶超越已报道坚韧水凝胶一个数量级的韧性（1031MJ∙m^-3），高度取向结构和应变诱导结晶提供了超高强度（55.3 MPa）。芯层在大应变下其多级取向结构通过逐级断裂-滑移机制耗散能量并通过裂纹桥连和偏转机制有效抑制裂纹扩展，提供了优越的断裂能（552.7 kJ∙m^-2）。在应变为2000%的加载-卸载循环过程中，表现出超高的耗散能量（396.3 MJ·m^-3）和耗散率（92.4%）。

图2：HHPC水凝胶机械性能及强韧化机制

得益于聚合物链高结晶度和高度有序化结构，研究团队还通过发展氢键竞争网络重构策略和表面活化策略实现了塑性变形HHPC凝胶的稳定再生和快速粘附。结晶度和取向度的提高赋予再生凝胶更高的强度（80.2 MPa）和韧性(1898 MJ·m^-3)，提升了韧性水凝胶的可持续性和经济性。

该项研究工作通过构建高精度多级纤维取向异质仿生结构实现了水凝胶材料强度和韧性的平衡，为解决工程材料中机械性能冲突的关键科学问题提供了仿生新途径。

该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中央高校优秀青年团队等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-55677-x

（从怀萍/文 徐照/图 从怀萍/审核）

责任编辑：刘红平