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材料学院科研团队成功合成高荧光铯铅卤钙钛矿量子点
发布日期:2016-12-08  字号:   【打印

近日,材料科学与工程学院蒋阳教授课题组,与香港城市大学张文军教授合作,采用不同极性的醚类溶剂和热注射方法,在较低的反应温度下成功合成出高荧光的铯铅卤钙钛矿量子点,为动力学控制合成高质量的全无机钙钛矿量子点提供了新的反应路线和理论指导。该研究成果以“Solvent-Polarity-Engineered Controllable Synthesis of Highly Fluorescent Cesium Lead Halide Perovskite Quantum Dots and Their Use in White Light-Emitting Diodes”为题在线发表在国际功能材料领域著名期刊《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater., 2016, DOI: 10.1002/adfm.201603734, 影响因子11.382)。

全无机铯铅卤钙钛矿量子点由于具有发射谱线窄,量子产率高和全可视光光谱发射等优异的光学性能,在光电器件中具有广阔的应用前景。目前,由于合成反应速度的影响,很难实现对钙钛矿量子点合成形核生长过程的调控,难以实现动力学控制合成。蒋阳教授课题组巧妙地通过改变溶剂极性和反应温度,对钙钛矿量子点形核生长的动力学过程进行了探索。研究分别采用了极性依次增大的几种不同醚类溶剂作为反应溶剂来合成全无机钙钛矿量子点,并于较低的合成温度下进行反应。

研究结果表明,在醚类体系中,钙钛矿量子点的形核生长过程涉及到取向吸附生长机制,并且首次证实了溶剂极性和反应温度对量子点形核生长的协同作用。研究发现,当使用低极性溶剂来合成量子点时,可以有效的控制量子点的生长,获得的高质量量子点具有宽广且可调的发射谱线,窄的发射半峰宽和非常高的量子产率等优点。研究同时提出了受拉默尔(Lamer)和取向吸附生长机制同时控制的形核生长模型。据介绍,该研究合成的高绿色荧光的铯铅卤钙钛矿量子点同红色荧光粉封装在蓝光氮镓铟芯片中后,制备出的白光发光二极管可以呈现出显色指数高达93.2,色温为5447K的白光发射光谱,性能优异。与传统荧光粉白光发光二极管一般在85的显色指数左右相比,该钙钛矿白光发光二极管的显色指数有了显著提高。这一结果表明高荧光铯铅卤钙钛矿量子点在制备白光发光二极管上作为光色转换层的突出的应用价值。

同时,该团队在另一相关研究中,通过改变配体,在烯类溶剂中采用热注射方法成功制备出单晶CsPb2Br5四方相纳米片,其厚度可低至~5nm。研究首次阐明了钙钛矿纳米晶合成过程中的相变规律与特点,揭示了单晶四方相CsPb2Br5纳米片由正交相CsPbBr3纳米立方块通过取向吸附,并与PbBr2反应演变过程。光谱学研究和第一性原理模拟计算结果表明四方相CsPb2Br5是带隙为2.979 eV的间接带隙半导体材料。相关研究成果发以“Shape and phase evolution from CsPbBr3 perovskite nanocubes to tetragonal CsPb2Br5 nanosheets with an indirect bandgap”为题发表在国际化学领域著名期刊、英国皇家化学会《化学通讯》 (Chem. Comm.,2016, 52,11296-11299, Nature Index 期刊,影响因子6.567)上。

该研究的实验和计算工作由我校材料科学与工程学院材料物理与化学专业2013级两名硕博生李国鹏和王辉的合作完成,得到了国家自然科学基金,脉冲功率强激光技术国家重点实验室开放基金和教育部高等学校博士学科专项研究基金的资助。

 

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图1. 不同成分CsPbX3量子点在UV-365nm紫外灯照射下的发光照片及其在1931-CIE色坐标中的色域显示(左图);基于CsPbBr3量子点的白光发光二极管的器件示意图及其性能显示(右图)。

 

 

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图2.高分辨透射电镜照片和相应的示意图显示了CsPbBr3量子点通过取向吸附机制形成后具有的不同外形。其中0.58nm和0.29nm分别对应为立方相钙钛矿CsPbBr3的(100)和(200)晶面。

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图3. 由正交相CsPbBr3纳米立方块到四方相CsPb2Br5纳米片发生的相和形貌演变过程的示意图。

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图4. 四方相CsPb2Br5纳米片形状由正八边形到正方形演变的TEM及HRTEM照片,及相应的演变示意图

(宣讯/文  李国鹏 王辉/图)  
编辑:周慧
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